Exciton loại 2 trong hệ hai chấm lượng tử

EXCITON LOẠI 2 TRONG HỆ HAI CHẤM LƯỢNG TỬ<br /> Võ Thị Hoa1<br /> Tóm tắt: Khái niệm exciton được đưa ra lần đầu tiên vào năm 1931 bởi Frenkel, sau<br /> đó bởi Pieirls, Wannier, Elliot, Knox ... Do tương tác Coulomb giữa một điện tử trong vùng<br /> dẫn và một lỗ trống trong vùng hóa trị mà hình thành trạng thái liên kết cặp điện tử - lỗ<br /> trống được gọi là giả hạt exciton... Tùy thuộc vào sự phân bố của cặp điện tử - lỗ trống<br /> trong không gian pha mà người ta chia exciton thành hai loại: exciton loại 1 và exciton<br /> loại 2. Có rất nhiều kết quả nghiên cứu trên thế giới về exciton loại 1. Đối với exciton loại<br /> 2, đây là một tổ hợp mới hầu như chưa được nghiên cứu nhiều. Bài viết này trình bày<br /> những kết quả chính nghiên cứu về năng lượng liên kết của exciton loại 2 trong hệ hai<br /> chấm lượng tử.<br /> Từ khóa: Exciton, Chấm lượng tử (QD), Năng lượng liên kết.<br /> 1.Mở đầu<br /> Khái niệm exciton đầu tiên được đưa ra năm 1931 bởi Frenkel, sau đó là Pieirls,<br /> Wannier, Elliot, Knox… Khi chiếu chùm tia sáng vào bán dẫn thì một số điện tử ở vùng<br /> hóa trị (Valence band-VB) hấp thụ ánh sáng nhảy lên vùng dẫn (Conduction band-CB), để<br /> lại VB các lỗ trống mang điện tích dương. Do tương tác Coulomb giữa lỗ trống ở VB và<br /> điện tử ở CB mà hình thành trạng thái liên kết cặp điện tử - lỗ trống được gọi là giả hạt<br /> exciton. Tùy thuộc vào sự phân bố của cặp điện tử - lỗ trống trong không gian pha mà<br /> người ta chia exciton làm hai loại: Exciton loại 1 và exciton loại 2.<br /> * Exciton loại 1 (exciton thẳng, exciton truyền thống): được hình thành bởi liên kết<br /> của điện tử hoàn toàn trùng<br /> cặp điện tử và lỗ trống, trong đó không gian pha<br /> của lỗ trống, ở đây<br /> là xung lượng và toạ độ của điện<br /> với không gian pha<br /> tử,<br /> là xung lượng và toạ độ của lỗ trống [0, 0].<br /> * Exciton loại 2 (exciton xiên): giả hạt này được hình thành cũng từ liên kết cặp của<br /> điện tử và lỗ trống. Tuy nhiên, không gian pha của điện tử và lỗ trống không hoàn toàn<br /> trùng nhau [0, 0, 0, 0]. Chính vì vậy, người ta còn gọi exciton loại 2 là exciton xiên. Sự<br /> không trùng nhau trong không gian pha có thể ở không gian (xiên theo tọa độ), hoặc<br /> trong không gian (xiên theo xung lượng), hoặc trong cả hai.<br /> Hiện nay, có nhiều kết quả nghiên cứu trên thế giới về exciton loại 1. Đối với<br /> exciton loại 2, đây là tổ hợp rất mới hầu như chưa được nghiên cứu nhiều và là mục tiêu<br /> nghiên cứu của bài viết này.<br /> 2.Nội dung<br /> 2.1. Mô hình exciton loại 2 trong hai chấm lượng tử<br /> Chấm lượng tử (Quantum dot – QD) là một hạt nhỏ (bán dẫn, kim loại, polime), có<br /> bán kính một hoặc vài nanomet. Một hạt như vậy có thể chứa từ<br /> điện tử. Người<br /> 1<br /> <br /> TS, Phòng QLKH & HTQT, trường Đại học Quảng Nam.<br /> <br /> 27<br /> <br /> VÕ THỊ HOA<br /> ta có thể điều khiển cấu tạo, kích thước, hình dáng của QD, số lượng các điện tử bên trong<br /> cũng như điều khiển sự tương tác giữa các chấm một cách chính xác nhờ sử dụng các kỹ<br /> thuật tiên tiến. Trong chấm, điện tử được giam giữ theo cả 3D gần giống như các nguyên<br /> tử nên QD còn được gọi là nguyên tử nhân tạo.<br /> Xét bài toán cặp điện tử - lỗ trống nằm trong hai QD (exciton loại 2), ta chọn các QD<br /> có dạng hình cầu, thế giam giữ đặt lên hai chấm có dạng thế parabolic và thế tương tác<br /> giữa chúng là thế “central-cell”. Để đơn giản, ta xét hai chấm có cùng bán kính và nằm<br /> cách nhau một khoảng (0).<br /> Mô hình hệ điện tử - lỗ trống trong hai QD cầu (exciton loại 2) có thể được mô tả<br /> như sau:<br /> <br /> Hình 1. Mô hình cặp điện tử-lỗ trống trong hai chấm lượng tử (exciton loại 2)<br /> <br /> Hamiltonian của cặp điện tử - lỗ trống nằm trong hai QD có dạng như sau:<br /> (1)<br /> trong đó<br /> <br /> là thế năng tương tác giữa điện tử và lỗ trống,<br /> <br /> ,<br /> <br /> là khối<br /> <br /> là thế cầm tù của QD đối với lỗ<br /> lượng hiệu dụng của điện tử và lỗ trống,<br /> trống,<br /> là thế cầm tù của QD đối với điện tử.<br /> Thế cầm tù có dạng parabolic:<br /> <br /> (2)<br /> Thế tương tác Coulomb giữa hai hạt có dạng:<br /> ,<br /> với là độ lớn điện tích của điện tử,<br /> số điện môi tương đối.<br /> 28<br /> <br /> là hằng số điện thẩm chân không,<br /> <br /> (3)<br /> là hằng<br /> <br /> EXCITON LOẠI 2 TRONG HỆ HAI CHẤM LƯỢNG TỬ<br /> Lý thuyết khối lượng hiệu dụng cung cấp mô hình đơn giản để tính toán năng lượng<br /> liên kết của exciton trong chấm lượng tử. Tuy nhiên trong chấm lượng tử nhỏ, năng lượng<br /> liên kết của exciton tính theo phương pháp trên lại cho sai lệch khá lớn [0]. Nguyên nhân<br /> là do thế tương tác Coulomb<br /> không còn chính xác khi<br /> , bởi lẽ hằng số<br /> điện môi được sử dụng là hàm phụ thuộc vào tọa độ tương đối giữa điện tử và lỗ trống.<br /> Gần đây một số tác giả đã nghiên cứu bổ chính central-cell đối với Donor trong bán<br /> dẫn nhằm lý giải cho các vấn đề của Donor. Dựa trên lý thuyết khối lượng hiệu dụng, thay<br /> cho thế Coulomb người ta đưa vào thế dạng Coulomb có phạm vi ngắn với hai số hạng<br /> điều khiển là độ rộng và phạm vi tác động của Donor. Đó chính là bổ chính central-cell<br /> cho Donor [0]. Vì các bài toán Donor và exciton cùng qua tương tác Coulomb nên có thể<br /> mở rộng ý tưởng trên cho trường hợp exciton. Thế central-cell có dạng như sau:<br /> ,<br /> trong đó<br /> và<br /> vùng central-cell.<br /> <br /> (4)<br /> <br /> là các tham số đặc trưng cho cường độ và phạm vi của thế trong<br /> <br /> Từ các nhận xét đó, đề xuất mô hình thế central-cell cho trường hợp bài toán exciton<br /> trong hai QD (exciton loại 2):<br /> (5)<br /> với là độ lớn điện tích của điện tử, là hằng số điện thẩm chân không, là hằng<br /> và là các tham số đặc trưng cho cường độ và phạm vi của<br /> số điện môi của vật liệu,<br /> thế trong vùng central-cell.<br /> Biểu diễn<br /> <br /> và<br /> <br /> qua 2 tọa độ, tọa độ khối tâm<br /> <br /> và tọa độ tương đối :<br /> (6)<br /> <br /> Khi đó Hamiltonian của cặp điện tử - lỗ trống trong hai chấm sẽ là:<br /> ,<br /> trong đó:<br /> thế tương tác central-cell được viết lại:<br /> <br /> (7)<br /> <br /> (khoảng cách giữa 2 QD) và<br /> <br /> ,<br /> <br /> (8)<br /> <br /> Phương trình Schrödinger cho phần chuyển động khối tâm có dạng:<br /> ,<br /> <br /> (9)<br /> 29<br /> <br /> VÕ THỊ HOA<br /> và phần chuyển động tương đối có dạng:<br /> .<br /> <br /> (10)<br /> <br /> Hàm sóng của hệ điện tử - lỗ trống (exciton) được biểu diễn là tích của hai hàm<br /> sóng: hàm sóng khối tâm<br /> và hàm sóng tương đối<br /> . Năng lượng toàn phần của<br /> exciton sẽ là tổng của hai năng lượng<br /> và .<br /> Giải phương trình (9), ta thu được biểu thức của hàm sóng<br /> của exciton ở trạng thái cơ bản (Ground state - GS):<br /> <br /> và năng lượng<br /> <br /> (11)<br /> với<br /> <br /> : là bán kính hiệu dụng của chuyển động khối tâm.<br /> <br /> Phương trình (10) của chuyển động tương đối không thể giải chính xác. Ta dùng<br /> phương pháp nhiễu loạn để xác định năng lượng của phần chuyển động tương đối của<br /> exciton trong hai QD ở GS.<br /> Giả sử thế cầm tù là mạnh, thế tương tác<br /> giữa điện tử - lỗ trống được coi là một<br /> nhiễu loạn. Khi chưa tính đến thế tương tác<br /> , giải phương trình (10) ta thu được hàm<br /> sóng và năng lượng của exciton ở trạng thái cơ bản:<br /> <br /> (12)<br /> với<br /> <br /> là bán kính hiệu dụng của chuyển động tương đối.<br /> <br /> 2.2. Năng lượng liên kết của exciton loại 2 trong hai chấm lượng tử<br /> . Đây cũng chính là<br /> Sử dụng lý thuyết nhiễu loạn để tính yếu tố ma trận của<br /> năng lượng liên kết của cặp điện tử - lỗ trống trong hai QD (năng lượng liên kết của<br /> exciton loại 2).<br /> <br /> .<br /> <br /> (13)<br /> <br /> Chuyển qua hệ tọa độ cầu:<br /> .<br /> Đưa vào hệ không thứ nguyên:<br /> 30<br /> <br /> (14)<br /> <br /> EXCITON LOẠI 2 TRONG HỆ HAI CHẤM LƯỢNG TỬ<br /> (15)<br /> trong đó<br /> <br /> là bán kính Borh hiệu dụng của exciton khối.<br /> <br /> Khi đó (13) cho kết quả như sau:<br /> <br /> (16)<br /> Biểu thức (16) cho thấy năng lượng liên kết của exciton loại hai trong hai QD phụ<br /> thuộc vào khoảng cách giữa hai chấm (biểu diễn qua ), bán kính hiệu dụng của chuyển<br /> động tương đối (thể hiện qua ) và hằng số điện môi .<br /> Trong hệ đơn vị là năng lượng của exciton khối (<br /> ), năng lượng liên kết<br /> của exciton loại 2 trong hai QD phụ thuộc vào khoảng cách giữa hai chấm (biểu diễn<br /> qua ) thể hiện bằng đồ thị như trên 0. Chọn giá trị của các thông số<br /> .<br /> -<br /> <br /> Elk<br /> <br /> E0<br /> 5<br /> <br /> 4<br /> <br /> 3<br /> <br /> 2<br /> <br /> 1<br /> d<br /> 0<br /> <br /> 2<br /> <br /> 4<br /> <br /> 6<br /> <br /> 8<br /> <br /> 10<br /> <br /> a0<br /> <br /> Hình 2. Năng lượng liên kết của exciton loại hai trong hai chấm lượng tử phụ thuộc vào khoảng<br /> cách (<br /> ) giữa hai chấm<br /> <br /> 0 cho thấy năng lượng liên kết của exciton loại 2 phụ thuộc vào khoảng cách giữa<br /> hai chấm (<br /> ). Năng lượng này tăng nhanh khi khoảng cách giữa hai chấm giảm. Từ<br /> đồ thị cho thấy, khi tính đến giá trị tới hạn<br /> (khoảng cách giữa hai chấm dần đến<br /> không), một cách gần đúng có thể xem như trường hợp exciton trong một chấm lượng tử,<br /> giá trị của năng lượng liên kết là<br /> . Kết quả này hoàn toàn phù hợp với kết quả<br /> thu được của bài toán exciton trong một chấm lượng tử.<br /> Năng lượng liên kết của exciton loại 2 trong hai QD phụ thuộc vào hằng số điện môi<br /> (bản chất của vật liệu) thể hiện qua kết quả tính số ở 0. Chọn giá trị của các thông số như<br /> sau:<br /> .<br /> 31<br /> <br />