Nghiên cứu biến tính màng microfiltration (MF) bằng chitosan để loại bỏ kháng sinh trong nước

Chia sẻ: _ _ | Ngày: | Loại File: PDF | Số trang:10

Thêm vào BST

Báo xấu

6
lượt xem 3
download

Download Vui lòng tải xuống để xem tài liệu đầy đủ

Bài viết Nghiên cứu biến tính màng microfiltration (MF) bằng chitosan để loại bỏ kháng sinh trong nước được nghiên cứu nhằm biến tính màng Cellulose acetate (CA) bằng chitosan và các vật liệu khác để nâng cao khả năng xử lý sulfamethoxazole (SMX) trong nước.

Chủ đề:

Bình luận(0) Đăng nhập để gửi bình luận!

Lưu

Nội dung Text: Nghiên cứu biến tính màng microfiltration (MF) bằng chitosan để loại bỏ kháng sinh trong nước

KỶ YẾU HỘI NGHỊ KHOA HỌC TOÀN QUỐC TRÁI ĐẤT, MỎ, MÔI TRƯỜNG BỀN VỮNG LẦN THỨ V Doi: 10.15625/vap.2022.0172 NGHIÊN CỨU BIẾN TÍNH MÀNG MICROFILTRATION (MF) BẰNG CHITOSAN ĐỂ LOẠI BỎ KHÁNG SINH TRONG NƯỚC Trần Văn Sơn*, Nguyễn Thanh Hà Khoa Môi trường, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Hà Nội 334 Nguyễn Trãi, Thanh Xuân, Hà Nội TÓM TẮT Công nghệ lọc màng đã và đang được ứng dụng rộng rãi để loại bỏ các chất ô nhiễm có kích thước lớn hơn kích thước lỗ màng. Gần đây, việc nghiên cứu gắn các vật liệu có khả năng xử lý kháng sinh lên bề mặt màng để tăng hiệu quả xử lý của màng cũng như gia tăng khả năng xử lý các chất ô nhiễm khác cho màng được quan tâm nghiên cứu. Nghiên cứu này nhằm biến tính màng Cellulose acetate (CA) bằng chitosan và các vật liệu khác để nâng cao khả năng xử lý sulfamethoxazole (SMX) trong nước. Vật liệu than hoạt tính từ bã cà phê đã được liên kết với bề mặt màng bằng chitosan từ vỏ tôm. Đặc tính của màng, vật liệu biến tính được xác định bằng các kỹ thuật SEM, FTIR, XRD và XRF. Các yếu tố ảnh hưởng đến đặc tính màng và hiệu quả xử lý kháng sinh của màng biến tính được nghiên cứu. Kết quả thực nghiệm cho thấy màng sau biến tính với chitosan có khả năng loại bỏ kháng sinh cao gấp 2 lần so với màng CA ban đầu. Từ khóa: Kháng sinh, màng vi lọc (MF), chitosan, xử lý nước. 1. MỞ ĐẦU Công nghiệp hóa, dân số ngày càng tăng và đô thị hóa nhanh chóng đã dẫn đến ô nhiễm nước 0F 1 và đất nghiêm trọng. Trong đó, dư lượng kháng sinh trong môi trường tác động nghiêm trọng đến môi trường, sức khoẻ con người và sinh vật dù chỉ ở nồng độ rất nhỏ. Một trong các tác động của dư lượng kháng sinh trong môi trường là các sinh vật tiếp xúc với kháng sinh liên tục có thể thúc đẩy sự xuất hiện gen kháng thuốc kháng sinh và vi khuẩn kháng thuốc kháng sinh. Sulfamethoxazole (SMX) là một kháng sinh thuộc nhóm Sulfonamides. Các kháng sinh nhóm này tồn tại trong môi trường thời gian dài, khó phân hủy và trong đó SMX được cho là bền vững nhất. Cục Khảo sát Địa chất Hoa Kỳ đã xếp SMX vào nhóm 30 chất gây ô nhiễm được phát hiện thường xuyên nhất có thời gian bán hủy từ 85 - 100 ngày trở lên [1]. Khi tồn tại trong môi trường, SMX có khả năng chuyển hoá thành các chất trung gian độc hại khác và tích luỹ trong sinh vật dưới nước [1][2]. Các chất chuyển hóa acetyl, điển hình như N4-acetylsulfamethoxazole xuất hiện thường xuyên trong môi trường và có khả năng chuyển hoá trở lại thành SMX [1]. SMX đã được chứng minh gây ra tác dụng phụ nghiêm trọng như sốt, buồn nôn, chán ăn, tiêu chảy, phát ban và nổi hạch, thậm chí có thể gây độc đến gan, thận, tủy xương, tim mạch, phổi hoặc hệ thống thần kinh trung ương. Thậm chí, SMX có thể gây độc mãn tính cho sinh vật như như tảo xanh, bèo tấm… ở nồng độ môi trường (µg/L) [3]. Vì vậy, cần có các phương pháp xử lý SMX trước khi thải ra môi trường. Các công nghệ phổ biến hiện nay như Fenton và quang Fenton, phương pháp sinh học, hấp phụ... Mỗi công nghệ trên đều có các nhược điểm như cần sử dụng lượng hóa chất, vận hành thời gian lưu lớn. * Tác giả liên hệ, địa chỉ email: transon_mt@hus.edu.vn 184
Nghiên cứu biến tính màng microfiltration (MF) bằng chitosan để loại bỏ kháng sinh trong nước Công nghệ màng được phát triển và ứng dụng rộng rãi trong xử lý ô nhiễm và tái sử dụng nước để loại bỏ các chất ô nhiễm có kích thước lớn khỏi dung dịch. Nó được đánh giá là phương pháp phát triển bền vững, do sử dụng ít hoặc không sử dụng hóa chất, thân thiện với môi trường. Hạn chế của màng là dễ bị tắc nghẽn, bị ảnh hưởng bởi các hóa chất và nhiệt của một số vật liệu màng. Màng composite được phát triển phù hợp là sự thay thế tiềm năng để cải thiện những hạn chế này [6]. Các hạt vật liệu được phân tán vào dung dịch polymer trước khi phủ lên màng tạo thành các màng tổng hợp cải thiện hiệu suất, tính thấm của màng lọc. Trong nghiên cứu này, polymer sinh học từ chitosan chế tạo từ vỏ tôm được sử dụng kết hợp than hoạt tính từ bã cà phê để phủ lên màng. Quá trình được khơi mào bởi phản ứng oxy hoá khử tạo thành các gốc tự do có hoạt tính cao trên bề mặt màng. Trong bước phát triển mạch, các gốc tự do phản ứng với monome tạo lớp polyme ghép trên bề mặt màng, các đơn vị monome khác có thể kéo dài chuỗi ghép. Bước ngắt mạch xảy ra khi màng được chuyển vào môi trường nước để tách các gốc tự do trên bề mặt màng. Hình 1. Công thức cấu tạo và kích thước phân tử kháng sinh Sulfamethoxazole [4] 2. ĐỐI TƯỢNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 2.1 . Đối tượng Dung dịch kháng sinh SMX gốc được pha ở nồng độ 100 ppm từ kháng sinh dạng bột 100 % của Sigma Aldrich Co. và được pha loãng trong quá trình cùng nước deion. Màng vi lọc Cellulose acetate (CA) dạng tấm, có kích thước lỗ xốp 0,22 µm và đường kính 47 mm được chuẩn bị làm màng nền. Vỏ tôm và bã cà phê được thu gom để chế tạo chitosan dạng vảy và than hoạt tính tại phòng thí nghiệm của Khoa Môi trường, Trường ĐHKHTN-ĐHQGHN. Ngoài ra, chitosan dạng bột có độ tinh khiết 98 % từ Tianjin Maike Chemical Co., Ltd (Trung Quốc) được sử dụng để so sánh với chitosan chế tạo từ chất thải. Các hóa chất khác được sử dụng như HCl, H3PO4, NaOH, KMnO4 và axit acetic có nguồn gốc từ Trung Quốc. Các màng nền CA được biến tính bằng phương pháp trùng hợp ghép sử dụng các hóa chất sodium hydroxide, amoni persulfate. Dung dịch dành cho HPLC acetonitrile và axit photphoric được mua từ Merck (Đức). 185
Trần Văn Sơn, Nguyễn Thanh Hà 2.2. Phương pháp nghiên cứu a. Chuẩn bị vật liệu Vỏ tôm sau khi thu gom về phòng thí nghiệm được rửa sạch và để khô tự nhiên. Để thu được chitin, các dung dịch axit HCl 10 %, NaOH 3 % và KMnO4 10 % được sử dụng để loại bỏ khoáng chất, protein và màu của vỏ tôm. Chitosan được tạo bằng cách loại bỏ acetyl của chitin bằng dung dịch kiềm đặc NaOH 50 %. Chitosan dạng vảy thu được nhẹ, màu vàng nhạt, không mùi vị (Hình 2). Hình 2. Chitin và chitosan thành phẩm Than hoạt tính từ bã cà phê đã được chế tạo theo quy trình được báo cáo ở những nghiên cứu trước của nhóm tác giả [18]. Bã cà phê có kích thước nhỏ hơn 180 μm được biến tính bằng cách ngâm tẩm trong dung dịch H3PO4 10 % rồi nung ở 600 oC trong 1 giờ. Vật liệu có khả năng hấp phụ tốt kháng sinh SMX, dễ phân huỷ sinh học. b. Chuẩn bị màng composite 2 g Chitosan (CTS) được hòa tan trong dung dịch axit acetic 0,1 % để thu được gel chitosan 2 %. 2 g than hoạt tính (AC) từ bã cà phê được bổ sung vào gel chitosan. Sau đó, dung dịch được khuấy để các hạt được phân tán đều trong dung dịch, thu được hỗn hợp AC-CTS tương ứng. Trong khi đó, màng nền CA được deacetylated bằng cách ngâm 5 phút trong dung dịch NaOH 0,04 %, sau đó hóa chất dư được loại bỏ. Amoni pesulfate 1,5 % được nhỏ giọt liên tục lên bề mặt màng ở nhiệt độ phòng để bắt đầu quá trình trùng hợp ghép. Dung dịch Chitosan và hỗn hợp AC- CTS được phủ lên bề mặt màng để trong một khoảng thời gian. Phần không phản ứng sẽ được loại bỏ bằng nước deion và dừng quá trình trùng hợp ghép, thu được các loại các loại màng tương ứng CTS-M (màng trùng hợp ghép chitosan trên màng nền cellulose acetate); AC-CTS-M (màng trùng hợp ghép chitosan và than hoạt tính từ bã cà phê trên màng nền cellulose acetate). Các màng được sấy khô ở 50 oC trong 20 phút và sẵn sàng để sử dụng. c. Đặc tính của màng composite Bề mặt của màng được quan sát với độ phóng đại 5000 lần bằng kính hiển vi điện tử quét (SEM) Hitachi TM4000Plus. Các thành phần trong vật liệu phủ được xác định thông qua phổ FTIR thể hiện trong khoảng số sóng từ 4000 - 400 cm-1 bằng thiết bị Nicolet Jasco FT/IR-4600. Khả năng lọc tách của màng được thực hiện trên thiết bị thử màng lọc (Hình 3) trong phòng thí nghiệm theo phương thức lọc thẳng góc qua màng sử dụng một bơm chân không. Các thí nghiệm lọc tách được thực hiện dưới cùng một áp suất cố định với cùng dung tích dịch lọc 300 mL, cùng thời gian lọc và diện tích các tấm màng sử dụng là như nhau. 186
Nghiên cứu biến tính màng microfiltration (MF) bằng chitosan để loại bỏ kháng sinh trong nước Hình 3. Thiết bị thử màng lọc Năng suất lọc được xác định bằng cách đo thể tích dung dịch lọc qua màng trong một khoảng thời gian nhất định tại áp suất không đổi (50 PSI). Năng suất lọc của màng được xác định như sau: V L j= ( 2 ) S .t m .h Trong đó, V là thể tích dịch lọc (L), S là diện tích bề mặt màng (m2) và t là thời gian lọc (giờ). Nồng độ kháng sinh được phân tích bằng phương pháp sắc kí lỏng Shimazu LC-20A nối với detector UV/Vis SPD-20A từ đó xác định được khả năng lưu giữ (R) của màng: C o − Ct R= ×100(%) Co Trong đó, Co và Ct là nồng độ kháng sinh trước và sau khi lọc tách qua màng. 3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 3.1. Đặc tính của màng composite Để quan sát bề mặt màng sau trùng hợp ghép phương pháp kính hiển vi điện từ quét (SEM) được tiến hành với độ phóng đại 5000 lần thu được kết quả ở Hình 3. Việc trùng hợp ghép màng bằng chitosan không làm bít tắc màng do các lỗ rỗng có kích thước nhỏ hơn 10 µm của màng MF vẫn được quan sát trong kết quả SEM. Các kết quả SEM của các màng composite cho thấy rõ các đặc tính của các vật liệu phủ. CTS-M có bề mặt khá bằng phẳng tương tự như kết quả SEM của chitosan dạng vảy. Bề mặt AC-CTS-M dày và có độ xốp lớn hơn, đây là đặc trưng của than hoạt tính. Tuy nhiên, các lỗ rỗng của màng composite không rõ ràng như CTS-M, điều này được giải thích do AC-CTS-M có chứa các hạt mịn nên bị bít tắc một phần lỗ của màng MF. Các nhóm chức có trên bề mặt vật liệu phủ cho thấy số lượng lớn các đỉnh thể hiện các nhóm chức đặc trưng của chitosan và than hoạt tính. Kết quả cho thấy sự tương đồng với phổ hồng ngoại của chitosan tiêu chuẩn và chitosan thương mại được mua trên thị trường (Bảng 1). Các nhóm chức đặc trưng cho chitosan như amide I, II, III đặc trưng bởi các dao động ở số sóng 1623,77; 1556,06 và 1262,36 cm-1 tương ứng; nhóm –CH2 trong CH2OH và –CH3 trong NHCOCH3 thể hiện ở số sóng 1420,78 và 1379,77 cm-1; các liên kết của carbon như C-O-C, -C-O, vòng saccarit được đặc trưng tương ứng ở số sóng 1157,08; 1030,72 và 903,52 cm-1 [10]. Tuy nhiên, trong phổ hồng ngoại của chitosan dạng vảy có xuất hiện dao động ở số sóng 1654,4 cm-1 của nhóm acetyl chưa được loại bỏ hoàn toàn. 187
Trần Văn Sơn, Nguyễn Thanh Hà Hình 4. Kết quả kính hiển vi điện từ quét của bề mặt màng ở độ phóng đại 5000 lần (a) CTS-M, (b) AC-CTS-M Bảng 1. So sánh các dao động của chitosan chế tạo và chitosan tiêu chuẩn Số sóng (cm-1) Dao động đặc trưng Chitosan tiêu chuẩn [10] Chitosan thương mại Chitosan chế tạo 3450 3421,6 3447,6 -OH 1654,4 CH3C=O 1629 1627,3 1623,7 Amin I 1559 1557,7 1556,1 Amin II 1422 1419,9 1420,8 –CH2 trong CH2OH 1380 1379,1 1379,8 –CH3 trong NHCOCH3 1262 1260,9 1262,4 Amin III 1155 1153,5 1157,1 C-O-C 1031 1028,6 1030.7 -C-O 897 896,4 903,5 Vòng saccarit 3500 3300 -OH, -NH 1623,7 1030 C=C 1252,36 -C-O -NHCO 1556 -NH 1379 -CH3 AC-CTS-M CTS-M 4000 3500 3000 2500 2000 1500 1000 500 -1 Wavenumber (cm ) Hình 5. Phổ hồng ngoại của vật liệu phủ bề mặt màng Nhóm –OH và –NH là nhóm chức có mặt trong thành phần của cả chitosan và than hoạt tính, được thể hiện bởi các dao động liên tục trong khoảng 3500-3300 cm-1. Do có có mặt ở cả hai thành 188
Nghiên cứu biến tính màng microfiltration (MF) bằng chitosan để loại bỏ kháng sinh trong nước phần của vật liệu trùng hợp ghép, nên dao động đặc trưng trong khoảng này của phổ hồng ngoại của AC-CTS-M lớn hơn. Ngoài ra, phổ hồng ngoại của AC-CTS-M có sự bổ sung của một số nhóm chức chứa carbon – đặc trưng của vật liệu than hoạt tính. Các dao động trong khoảng số sóng 1640-1546 cm-1 đặc trưng cho các nhóm chức C=C, C=O và C–O. Liên kết π trong các nhóm chức này đóng vai trò quan trọng trong việc liên kết với kháng sinh của vật liệu hấp phụ [17]. 3.2. Khả năng lọc tách của màng composite Kháng sinh SMX ban đầu có nồng độ 5 ppm được lọc qua các màng trùng hợp ghép và màng gốc ở áp suất không đổi. Trong khoảng thời gian từ 30 đến 600 giây, độ lưu giữ của các màng đều giảm theo thời gian. Màng CTS-M có độ lưu giữ giảm mạnh từ 96,84 % xuống còn 8,79 % sau 10 phút lọc. Trong khi đó màng AC-CTS-M có độ lưu giữ cao nhất (97,82 %) và sau 10 phút độ lưu giữ vẫn cao hơn so với các màng còn lại từ 3-4 lần. Độ lưu giữ của các màng giảm theo thời gian được quy cho sự hấp phụ bão hòa của vật liệu trùng hợp ghép, khi đó lớp vật liệu có thể lưu giữ rất ít phân tử kháng sinh. Màng composite AC-CTS-M và màng CTS-M có khả năng loại bỏ kháng sinh cao hơn màng gốc CA gấp 1,8-2,3 lần. Độ lưu giữ của màng CA sau trùng hợp ghép được cải thiện đáng kể là do bề mặt màng trở nên chặt khít hơn do sự hình thành lớp ghép trên bề mặt màng, ngoài ra lớp ghép trên bề mặt đã được đánh giá có khả năng hấp phụ kháng sinh SMX ở các nghiên cứu trước [8, 18]. Màng AC-CTS-M được bổ sung thêm than hoạt tính từ bã cà phê đã cho thấy khả năng loại bỏ kháng sinh tốt hơn, do bề mặt màng AC-CTS-M có cấu trúc dày và xốp hơn nên có thể lưu giữ lượng kháng sinh lớn hơn. Bên cạnh đó, vật liệu trùng hợp ghép của màng AC-CTS-M được bổ sung các liên kết π từ các nhóm chức chứa carbon của than hoạt tính có vai trò liên kết với kháng sinh, đã tăng cường khả năng lưu giữ kháng sinh cho màng AC-CTS-M so với màng CTS-M. Đối với năng suất lọc của tất cả các màng cũng có xu hướng giảm dần theo thời gian. Màng AC-CTS-M tuy có độ lưu giữ tốt nhưng năng suất lọc giảm nhanh theo thời gian, sau 150 giây đã giảm một nửa so với năng suất lọc ban đầu. Trong khi đó, màng CTS-M lại có năng suất lọc thấp hơn hẳn nhưng ổn định theo thời gian. Các màng sau trùng hợp ghép có năng suất lọc thấp hơn so với màng nền. Điều này được giải thích là do quá trình trùng hợp ghép làm bít một phần lỗ rỗng của màng, điều này cũng được quan sát từ hình ảnh bề mặt màng ở độ phóng đại 5000 lần. 100 225 Màng gốc Màng gốc CTS-M 200 CTS-M AC-CTS-M AC-CTS-M 80 175 Năng suất lọc (L/m2h) 150 Độ lưu giữ (%) 60 125 100 40 75 50 20 25 0 0 0 100 200 300 400 500 600 0 100 200 300 400 500 600 Thời gian (giây) Thời gian (giây) Hình 6. Khả năng lọc tách của màng composite Nghiên cứu về ảnh hưởng của nguồn gốc chitosan đã được thực hiện bằng việc sử dụng chitosan thương mại dạng bột và chitosan tự chế tạo dạng vảy tại phòng thí nghiệm để trùng hợp 189
Trần Văn Sơn, Nguyễn Thanh Hà ghép màng CA. Hai loại chitosan kết hợp với vật liệu hấp phụ than hoạt tính từ bã cà phê được trùng hợp ghép trên màng CA cho kết quả lọc tách SMX được thể hiện trong Hình 7. Độ lưu giữ của màng sử dụng hai loại chitosan cho thấy sự chênh lệch không lớn, 99,10 và 97,82 % tương ứng với chitosan dạng bột và chitosan dạng vảy. Từ kết quả phổ hồng ngoại của hai loại chitosan cho thấy thành phần của chúng tương đồng với nhau, tuy nhiên, chitosan dạng vảy được chế tạo tại phòng thí nghiệm có tỉ lệ loại bỏ acetyl thấp hơn đã làm ảnh hưởng đến đặc tính và khả năng hấp phụ kháng sinh của chitosan. Ngược lại, năng suất lọc của chitosan được chế tạo trong phòng thí nghiệm cho hiệu quả lọc tốt hơn. Điều này đúng khi so sánh độ sệt của gel chitosan sau khi hòa tan trong axit acetic, chitosan dạng bột đặc hơn nên khi kết hợp cùng các vật liệu sẽ làm bít lỗ rỗng trên màng MF nhiều hơn. Việc kết hợp vật liệu hấp phụ cùng màng vi lọc đã làm tăng hiệu suất loại bỏ kháng sinh SMX trong dung dịch. Việc khảo sát khả năng hấp phụ kháng sinh SMX của vật liệu hấp phụ than hoạt sinh (AC) và vật liệu composite chitosan và than hoạt tính (AC-CTS) đã được thực hiện ở các nghiên cứu trước [8, 18]. Kết quả hấp phụ cho hiệu suất loại bỏ kháng sinh khoảng 87,33-90,01 %, thấp hơn so với màng CA được trùng hợp ghép. Hơn nữa, việc loại bỏ các chất hấp phụ có kích thước nhỏ sẽ dễ dàng hơn khi kết hợp chúng với màng vi lọc. Tuy nhiên, điểm hạn chế của màng là phải bảo trì và thay thế thường xuyên, do khả năng lưu giữ của màng trùng hợp ghép giảm nhanh theo thời gian lọc. 100 80 Độ lưu giữ (%) 60 40 20 AC-CTS*-M AC-CTS-M AC-CTS AC Màng vi lọc Vật liệu hấp phụ Hình 7. Khả năng lọc tách của màng composite với chitosan thương mại và tự chế tạo 3.3. Đề xuất cơ chế loại bỏ kháng sinh của màng composite Khả năng lọc tách kháng sinh của màng vi lọc CA đã được cả thiện sau khi trùng hợp ghép bằng polymer sinh học – chitosan kết hợp với vật liệu hấp phụ. Cơ chế chính được đề xuất để loại bỏ kháng sinh là khả năng hấp phụ của vật liệu phủ trên bề mặt màng. Lớp vật liệu mỏng có độ xốp lớn là đặc điểm của vật liệu có khả năng hấp phụ tốt. Ngoài ra, vật liệu trùng hợp ghép có chứa các nhóm chức có chứa liên kết π, có khả năng liên kết với ion kháng sinh. Từ kết quả FTIR của các vật liệu thấy rằng các nhóm chức này có trong thành phần của vật liệu AC-CTS nhiều hơn, do vậy AC-CTS-M có khả năng lưu giữ kháng sinh tốt hơn. Trong cơ chế loại bỏ kháng sinh, màng vi lọc đóng vai trò là chất nền chứa polymer và loại bỏ các phân tử lớn khỏi dung dịch như các vật liệu đã hấp phụ bão hòa kháng sinh có kích thước phân tử nhỏ trong dung dịch [9]. Hơn nữa, từ kết quả nghiên cứu cũng cho thấy màng nền CA cũng có khả năng loại bỏ được khoảng 40 % kháng sinh 190
Nghiên cứu biến tính màng microfiltration (MF) bằng chitosan để loại bỏ kháng sinh trong nước trong dung dịch. Vì vậy, màng composite trong nghiên cứu hứa hẹn về khả năng lọc tách kháng sinh trong nước. 4. KẾT LUẬN Màng vi lọc Cellulose acetate được biến tính bằng composite chitosan với than hoạt tính từ bã cà phê đã được chứng minh có khả năng xử lý kháng sinh SMX trong nước. Đây là phương pháp dễ vận hành và thân thiện với môi trường do các vật liệu đều có khả năng phân hủy sinh học. Các màng trùng hợp ghép có khả năng lưu giữ kháng sinh gấp 2 lần màng CA ban đầu nhưng lại làm hạn chế năng suất lọc của màng. Mặc dù năng suất lọc của màng AC-CTS-M giảm nhanh theo thời gian lọc tách nhưng kết quả lưu giữ kháng sinh rất tốt (97,82 %). Sau trùng hợp ghép, bề mặt màng CA đã được bổ sung thêm lớp một lớp vật liệu có khả năng hấp phụ kháng sinh, đây được cho là cơ chế chính để xử lý kháng sinh trong nước. Tuy nhiên, cần nghiên cứu để cải thiện khả năng lọc tách của màng để tăng thời gian sử dụng màng. Lời cảm ơn Nghiên cứu này được tài trợ bởi Quỹ Phát triển khoa học và công nghệ Quốc gia (NAFOSTED) trong đề tài mã số 105.08-2019.321. TÀI LIỆU THAM KHẢO 1. Prasannamedha, G. and Kumar, P. S. (2020). “A review on contamination and removal of sulfamethoxazole from aqueous solution using cleaner techniques: Present and future perspective”, Journal of Cleaner Production, ISSN: 0959-6526, 250, 119553, doi: 10.1016/j.jclepro.2019.119553. 2. Dirany, A., Aaron, S. E., Oturan, N., Sirés, I., Oturan, M. A. and Aaron, J. J. (2011). “Study of the toxicity of sulfamethoxazole and its degradation products in water by a bioluminescence method during application of the electro-Fenton treatment”, Analytical and bioanalytical chemistry, ISSN: 1618-2650, 400(2), 353-360, doi: 10.1007/s00216-010-4441-x. 3. Białk-Bielińska, A., Stolte, S., Arning, J., Uebers, U., Böschen, A., Stepnowski, P. and Matzke, M. (2011), “Ecotoxicity evaluation of selected sulfonamides”, Chemosphere, ISSN: 0045-6535, 85(6), 928-933, doi: 10.1016/j.chemosphere.2011.06.058. 4. L. Nielsen, M. J. Biggs, W. Skinner, and T. J. Bandosz, (2014). “The effects of activated carbon surface features on the reactive adsorption of carbamazepine and sulfamethoxazole”, Carbon, ISSN: 0008-6223, 80, 419-432, doi: 10.1016/j.carbon.2014.08.081. 5. Shaban, M., El Sayed, H., Abdel-Hamid, H., Morsy, A., & Kandil, S. (2020). “Anti-biofouling of 2-acrylamido-2-methylpropane sulfonic acid grafted cellulose acetate membranes used for water desalination”, Chemical Engineering and Processing-Process Intensification, ISSN: 0255-2701, 149, 107857, doi: 10.1016/j.cep.2020.107857. 6. Liu, Y., Liu, H., & Shen, Z. (2021). “Nanocellulose based filtration membrane in industrial waste water treatment: A review”, Materials, ISSN: 1996-1944, 14(18), 5398, doi: 10.3390/ma14185398. 7. Sekimoto, T., Nishihama, S., Yoshizuka, K. and Maeda, R. (2018). “Adsorptive removal of sulfamethoxazole with shell-core chitosan immobilized metal ion”, Separation Science and Technology, ISSN: 1520-5754, 53(7), 1116-1123, doi: 10.1080/01496395.2017.1340954. 191
Trần Văn Sơn, Nguyễn Thanh Hà 8. Van Son Tran, Manh Khai Nguyen, Huu Hao Ngo, Thanh Ha Nguyen, Thi Chinh Truong, Thi Ngoc Thu Nguyen, Thi Mai Ly Luong, Minh Phuong Nguyen (2020), Removal of sulfamethoxazole antibiotics by chitosan-activated carbon composite derived from agricultural waste. In 10th International Forum on Green Technology and Management (IFGTM2020), Hanoi, Vietnam. 9. Palacio, D. A., Becerra, Y., Urbano, B. F., & Rivas, B. L., (2020). “Antibiotics removal using a chitosan-based polyelectrolyte in conjunction with ultrafiltration membranes”, Chemosphere, ISSN: 0045-6535, 258, 127416, doi: 10.1016/j.chemosphere.2020.127416. 10. Zvezdova, D. (2010). “Synthesis and characterization of chitosan from marine sources in Black Sea. Annual Proceedings”, Angel Kanchev" University of Ruse, 49(9.1), 65-69. 11. Ahsan, M. A., Islam, M. T., Imam, M. A., Hyder, A. G., Jabbari, V., Dominguez, N. and Noveron, J. C. (2018). “Biosorption of bisphenol A and sulfamethoxazole from water using sulfonated coffee waste: Isotherm, kinetic and thermodynamic studies”, Journal of environmental chemical engineering, ISSN: 2213-3437, 6(5), 6602-6611, doi: 10.1016/j.jece.2018.10.004. 12. Shaban, M., El Sayed, H., Abdel-Hamid, H., Morsy, A., & Kandil, S., (2020). “Anti-biofouling of 2-acrylamido-2-methylpropane sulfonic acid grafted cellulose acetate membranes used for water desalination”, Chemical Engineering and Processing-Process Intensification, ISSN: 0255-2701, 149, 107857, doi: 10.1016/j.cep.2020.107857. 13. Belfer, S., Purinson, Y., Fainshtein, R., Radchenko, Y., & Kedem, O., (1998). “Surface modification of commercial composite polyamide reverse osmosis membranes”, Journal of Membrane Science, ISSN: 0376-7388, 139(2), 175-181, doi: 10.1016/S0376-7388(97)00248-2. 14. Gomes, D., Cardoso, M., Martins, R. C., Quinta-Ferreira, R. M., & Gando-Ferreira, L. M., (2020), “Removal of a mixture of pharmaceuticals sulfamethoxazole and diclofenac from water streams by a polyamide nanofiltration membrane”, Water Science and Technology, ISSN 0273- 1223, 81(4), 732-743, doi: 10.2166/wst.2020.166. 15. Radjenović, J., Petrović, M., Ventura, F., & Barceló, D., (2008). “Rejection of pharmaceuticals in nanofiltration and reverse osmosis membrane drinking water treatment”, Water research, ISSN: 0043-1354, 42(14), 3601-3610, doi: 10.1016/j.watres.2008.05.020. 16. Ren, Y., Ma, Y., Min, G., Zhang, W., Lv, L., & Zhang, W. (2021). “A mini review of multifunctional ultrafiltration membranes for wastewater decontamination: Additional functions of adsorption and catalytic oxidation”, Science of The Total Environment, ISSN: 0048-9697, 762, 143083, doi: 10.1016/j.scitotenv.2020.143083. 17. Ahmed, M. B., Zhou, J. L., Ngo, H. H., Guo, W., Johir, M. A. H., & Belhaj, D. (2017). “Competitive sorption affinity of sulfonamides and chloramphenicol antibiotics toward functionalized biochar for water and wastewater treatment”, Bioresource technology, ISSN: 0960-8524, 238, 306-312, doi: 10.1016/j.biortech.2017.04.042. 18. Van Son Tran, Manh Khai Nguyen, Huu Hao Ngo, Thi Thuy Pham, Thanh Ha Nguyen, Tien Linh Ninh (2019), Removal of chloramphenicol and sulfamethoxazole antibiotics by adsorbents derived from Orange peels and Coffee residues. In Green Technologies for Sustainable Water 2019 (GTSW2019), Ho Chi Minh City, Vietnam. 192
Nghiên cứu biến tính màng microfiltration (MF) bằng chitosan để loại bỏ kháng sinh trong nước MODIFICATION OF MICROFILTRATION (MF) BY CHITOSAN TO REMOVE ANTIBIOTICS FROM AQUEOUS SOLUTION Tran Van Son*, Nguyen Thanh Ha Faculty of Environmental Sciences, University of Science, Vietnam National University, Hanoi 334 Nguyen Trai, Thanh Xuan, Ha Noi ABSTRACT 2 1FMembrane technology has been widely applied to remove contaminants which have molecular size bigger than the membrane pore size. Recently, research on modifying membrane’s surface by good adsorbents to enhance removal capacity and add a new function to remove new contaminants has been received many concerns. This study aims to modify cellulose acetate (CA) membrane by chitosan and other adsorbent to improve sulfamethoxazole (SMX) from water. Activated carbon from coffee ground have been bonded to the membrane’s surface by chitosan from shrimp shells. Modified membrane and adsorbents have been characterized by SEM, FTIR, XRD and XRF. Affecting factors to characteristics and removal efficiencies of antibiotics by the modified membrane were studied. Experimental results indicated that modified membrane could remove 2-fold better than original CA membrane. Keywords: Antibiotic, microfiltration (MF), chitosan, water treatment. * Corresponding author, email address: transon_mt@hus.edu.vn 193