Nghiên cứu mở rộng vạch phổ raman trong môi trường khí H2 chứa trong sợi quang tử lõi rỗng

Nghiên cứu khoa học công nghệ<br /> <br /> NGHIÊN CỨU MỞ RỘNG VẠCH PHỔ RAMAN TRONG MÔI<br /> TRƯỜNG KHÍ H2 CHỨA TRONG SỢI QUANG TỬ LÕI RỖNG<br /> Thái Doãn Thanh1, Hồ Quang Quý1,2, Nguyễn Mạnh Thắng2,*<br /> Tóm tắt: Sợi quang tử lõi rỗng (HC-PCF) cho phép thực hiện bơm laser cường<br /> độ cao tại công suất thấp và giam chặt khí hoạt chất Raman bên trong lõi rỗng.<br /> Tuy nhiên, việc giam chặt các phân tử khí bên trong lõi rỗng có thể gây ảnh<br /> hưởng tới độ rộng vạch phổ Raman. Bài báo này nghiên cứu ảnh hưởng của áp<br /> suất, bán kính lõi rỗng tới độ rộng vạch phổ Raman trong môi trường khí H2 được<br /> chứa bởi HC-PCF. Kết quả chỉ ra rằng trong vùng áp suất thấp thì sự mở rộng<br /> vạch phổ trong tán xạ Raman chủ yếu gây ra do va chạm của các phân tử khí với<br /> thành của lõi rỗng.<br /> Từ khóa: Độ rộng vạch phổ Raman; Tán xạ Raman cưỡng bức (SRS); Raman khí H2; HC-PCF.<br /> <br /> 1. MỞ ĐẦU<br /> Sợi quang tử lõi rỗng (HC-PCF) hoạt động dựa trên cơ chế vùng cấm quang tử hai<br /> chiều (2D). Nó có thể hoạt động như hệ dẫn sóng ưu việt với nhiều tính năng vượt trội<br /> như: mất mát thấp, chiều dài ương tác không bị giới hạn bởi nhiễu xạ, ánh sáng và khí hoạt<br /> chất bị giam chặt trong lõi rỗng với bán kính hiệu dụng chỉ vài µm, có thể thay đổi được<br /> cửa sổ truyền [1]. Những đặc tính vượt trội này làm cho hiệu suất chuyển đổi tần số<br /> Raman xấp xỉ hiệu xuất lượng tử, tạo được dải tần số comb Raman siêu rộng..v.v. [2-5].<br /> Tuy nhiên việc giam chặt các phân tử khí bên trong lõi rỗng có thể gây thay đổi độ rộng<br /> vạch phổ Raman do các yếu tố như áp suất khí, hiệu ứng Doppler, bởi va chạm giữa các<br /> phân tử khí và các phân tử khí với thành của lõi rỗng bên trong của HC-PCF. Các hiệu<br /> ứng này trở nên đặc biệt đáng kể tại áp suất khí thấp (< 1bar) khi đó độ dài di chuyển tự do<br /> trung bình xấp xỉ với bán kính của lõi rỗng của HC-PCF. Tuy nhiên, ảnh hưởng này vẫn<br /> chưa được nghiên cứu đầy đủ cho đến nay [6,7], điều này có thể do chưa chế tạo được<br /> bình chứa với ưu điểm và kích thước như là HC-PCF. Sự mở rộng vạch phổ gây ảnh<br /> hưởng đến những ứng dụng yêu cầu độ kết hợp cao như tạo xung cực ngắn từ dải tần số<br /> comb, chế độ tán xạ Raman nhanh [8-11]. Do đó, nghiên cứu những yếu tố ảnh hưởng đến<br /> độ rộng phổ Raman như áp suất khí, bán kính lõi rỗng của sợi quang là cần thiết. Mặt<br /> khác, nghiên cứu độ rộng phổ Raman cũng cho phép chúng ta biết những thông tin quan<br /> trọng của môi trường tán xạ như là các lực nội phân tử, tốc độ phân hủy của kết hợp và<br /> mật độ nghịch đảo cư chú của hệ phân tử hoạt chất Raman. Trong bài báo này, chúng tôi<br /> sẽ dự đoán, tính toán ảnh hưởng của áp suất khí hoạt chất Raman, bán kính lõi sợi HC-<br /> PCF đến sự thay đổi độ rộng của vạch phổ Raman dao động quay trong môi trường khí H2.<br /> 2. LÝ THUYẾT MỞ RỘNG VẠCH PHỔ RAMAN<br /> TRONG MÔI TRƯỜNG KHÍ CHỨA BỞI HC-PCF<br /> Sự phụ thuộc của hình dạng và độ rộng của vạch phổ Raman vào mật độ khí hoạt chất<br /> là khá phức tạp. Đối với vùng áp suất khí Raman thấp (1bar) sẽ dẫn đến mở rộng vạch phổ do va chạm trao đổi<br /> nội trạng thái trong phân tử khí. Mở rộng do va chạm đóng góp phân bố phổ Lorentzian và<br /> độ rộng vạch phổ tỷ lệ thuận với mật độ khí hoạt chất, được biểu diễn như sau:<br /> Γ R  B (3)<br /> Trong đó, B (MHz/amagat) là hằng số mở rộng của vạch phổ Raman [14]. Sự mở rộng<br /> vạch phổ do áp suất khí được biểu diễn trên Hình 2 (đường cong va chạm gây mở rộng).<br /> Nghiên cứu chi tiết hơn sự phụ thuộc của độ rộng vạch phổ Raman vào mật độ khí hoạt<br /> chất sẽ cung cấp cho chúng ta bức tranh vật lý đầy đủ hơn. Chẳng hạn, với mô hình va<br /> chạm mềm trong đó trao đổi vận tốc của một va chạm đơn nhỏ hơn nhiều vận tốc nhiệt<br /> trung bình [15], mô hình va chạm cứng trong đó trao đổi vận tốc của một va chạm đơn có<br /> thể so sánh với vận tốc nhiệt trung bình [16] mà nó cho phép thay đổi liên tục áp suất khí<br /> từ 0 tới 1bar và loại bỏ sự phân kỳ tại mật độ khí bằng 0 trong mô hình khuếch tán của<br /> biểu thức (3). Khi so sánh với mô hình va chạm cứng, thì giới hạn đúng của biểu thức (2)<br /> được giới hạn bởi các mật độ phân tử cao hơn mật độ cắt ρ c  3.33A  137mbar [13].<br /> ΓD<br /> Đóng góp chi phối tới mở rộng vạch phổ tại áp suất khí nhỏ hơn 1bar gây ra bởi va chạm<br /> của các phân tử khí với tường của lõi sợi HC-PCF, được mô tả trong Hình 2 (va chạm phân<br /> tử -HC-PCF). Trong trường hợp này, chúng ta giả sử rằng các phân tử khí va chạm với<br /> <br /> <br /> Tạp chí Nghiên cứu KH&CN quân sự, Số 59, 02 - 2019 163<br />  Vật<br /> ật lý<br /> <br /> tường<br /> ờng của llõi sợi quang sao cho sao khi va chạm chúng bị m<br /> õi sợi mất<br /> ất kết hợp<br /> hợp.. Độ<br /> Độ rộng vạch phổ<br /> Raman gây ra do va chchạm<br /> ạm phân tử<br /> ử - tường<br /> tường của sợi HC<br /> HC-PCF<br /> PCF đư<br /> được<br /> ợc xác định bởi [17].<br /> <br /> Do<br /> Γ W  2.4052 (4)<br /> 2 l<br /> ρr 1  6.8 <br /> c<br />  rc <br /> 4k BT<br /> Trong đó l  là đđộ<br /> ộ dài<br /> dài tự<br /> tự do trung bbình<br /> ình (khoảng<br /> (khoảng cách trung bbình<br /> ình của<br /> của mỗi phân tử<br /> πσ 2ρ<br /> truyền giữa các va chạm li<br /> truyền liên tiếp); kB(J.K-1) là hằng<br /> ên tiếp); hằng số Boltzmann.<br /> 3. KẾT<br /> K T QU<br /> QUẢ<br /> Ả VÀ THẢO<br /> TH O LUẬ<br /> LUẬN<br /> 3.1. S<br /> 3.1 Sựự thay đổi độ rộng vạch phổ Raman theo áp suất khí b bênên trong ssợi<br /> ợi quang tử llõi<br /> õi<br /> rỗng<br /> ỗng HC-PCF<br /> HC PCF<br /> Từừ các nghi<br /> nghiênên cứu<br /> cứu khác nhau của các tác giả đđư ược<br /> ợc phân tích ở tr trên,<br /> ên, sự<br /> sự phát triển của độ<br /> rộng<br /> ộng vạch vvàà cấu<br /> cấu trúc hhình dạng<br /> ình dạng phổ Raman trong môi trường<br /> trường khí hoạt chất H 2 được<br /> được chứa<br /> bởi<br /> ởi sợi quang tử llõiõi rrỗng<br /> ỗng HC<br /> HC--PCF<br /> PCF cho tán xxạạ Raman ccưỡng ỡng bức đđược ợc dự đoán vvàà đánh giá<br /> như sau: Trong vùng áp su ình - cao ρ  ρ c (giới<br /> ất trung bbình<br /> suất (giới hạn đúng của mô hhình ình khu<br /> khuếch<br /> ếch<br /> tán), hi<br /> hiện<br /> ện tư<br /> tượng<br /> ợng hẹp vạch phổ gây ra do va ch chạm,<br /> ạm, mở rộng do va chạm giữa các phân tử vvàà<br /> va ch<br /> chạm<br /> ạm giữa các phân tử khí với th thành<br /> ành của<br /> của llõi<br /> õi sợi<br /> sợi quang tử HC HC-PCF,<br /> PCF, thì ccấu<br /> ấu hhình<br /> ình kkết<br /> ết hợp<br /> là tích ch<br /> chập<br /> ập của các cấu hhình ình Lorentzian thành ph phần<br /> ần gây nnênên ssẽẽ cho cấu hhình<br /> ình Lorentzian<br /> với<br /> ới độ rộng llàà tổng<br /> tổng ccơơ hhọc<br /> ọc của<br /> của các độ rộng th thành<br /> ành phần<br /> phần trong biểu thức (2), (3) vvàà (4).<br /> Trong vùng áp su ất thấp ρ  ρ c , đóng góp chi ph<br /> suất phốiối tới độ rộng vạch phổ gây ra do va<br /> chạm phân tử khí với th<br /> chạm thành<br /> ành trong lõi ssợiợi quang sẽ chi phối phân bố vạch phổ dạng<br /> Lorentzian, vvớiới đđộ<br /> ộ rộng vạch phổ đđược ợc xác định trong biểu thức (4). Trong biểu thức (4)<br /> chỉ ra rằng sự mở rộng của vạch phổ ccàng<br /> chỉ àng llớn<br /> ớn nếu bán kính của llõi õi rrỗng<br /> ỗng HC<br /> HC-PCF<br /> PCF càng nh nhỏ<br /> ỏ<br /> và ngư<br /> ngược<br /> ợc lại. Kết quả dự đoán của chúng tôi đđược ợc tr<br /> trình<br /> ình bày trong Hình 3.<br /> <br /> <br /> <br /> <br /> Hình 3. Phụ<br /> Phụ thuộc của độ<br /> ộ rộng vạch phổ Raman quay vvàoào áp su<br /> suất<br /> ất của khí H2 được<br /> được chứa<br /> bởi<br /> ởi sợi quang tử llõi<br /> õi rrỗng<br /> ỗng HC-PCF<br /> HC PCF với<br /> với bán kính 5µm.<br /> <br /> <br /> 164 T. D. Thanh, H. Q. Quý, N. M. Th<br /> Thắng<br /> ắng,, “Nghiên<br /> Nghiên ccứu<br /> ứu mở rộng … sợi<br /> ợi quang tử lõi ỗng.””<br /> lõi rrỗng<br /> Nghiên ccứu<br /> ứu khoa học công nghệ<br /> <br /> Ở đây chúng tôi nghi<br /> nghiên<br /> ên ccứu<br /> ứu sự thay đổi độ rộng vạch phổ của tán xạ Raman dao động<br /> quay vvới<br /> ới các thông số đđược<br /> ợc chọn nh<br /> nhưư sau: A=6.16 (MHz.amagat); hằng<br /> hằng số mở rộng vạch<br /> Raman B=110 (MHz/amagat) [[14 ]; Do =1.32 cm2.amagat.s-1 là hằng<br /> 14]; hằng số tự khuếch tán tại<br /> nhiệt độ ph<br /> nhiệt òng T=298 (K); σ  2.8 A<br /> phòng   là đư<br /> 0<br /> đường<br /> ờng kính va chạm của phân tử khí H ; r =5 2 c<br /> -23<br /> 23 -1 8<br /> µm, bán kính ccủaa sợsợii quang lõi rrỗng<br /> ng HC<br /> HC-PCF;<br /> PCF; kB=1.38.10 (JK ); c=3.10 m/s; vvới ới tán xạ<br /> Raman thu ận dao động quay ω P  ωS  17.4<br /> thuận 17.410 MHz ; ρ là m<br /> 6<br /> mậtt độ<br /> độ khí (amagat) cho<br /> thay đđổii từ<br /> từ 0.001 bar ttớii 10 bar. K Kếtt qu<br /> quảả sự<br /> ự thay đổđổii của<br /> c a đđộ rộnng<br /> g vạch<br /> v ch phổ<br /> ph ổ Raman dao<br /> độộng<br /> ng tròn theo áp su suấtt khí H2 chứa<br /> ch a bên trong lõi rrỗng ng HC<br /> HC-PCF<br /> PCF đượcợc mô tả tr ên hình 3.<br /> trên<br /> Các kkết<br /> ết quả này<br /> này cho ththấy<br /> ấy trong dải áp suất thấp th thìì sự<br /> sự va chạm của các phân tử khí với<br /> thành ccủa<br /> ủa sợi quang tử llõiõi rrỗng<br /> ỗng HC-PCF<br /> HC PCF là nguyên nhân ch chủủ yếu ggây<br /> ây mở<br /> mở rộng vạch phổ<br /> cũng<br /> ũng nhnhưư hình<br /> hình dạng<br /> dạng của cấu trúc phổ, điều nnày ày là khác vvới ới trong các thí nghiệm tán xạ<br /> Raman trong ccấu ấu hình<br /> hình laser hhội<br /> ội tụ trong không gian tự do (các bbình ình khí) tr<br /> trưước<br /> ớc đây khi các<br /> ảnh hhưởng<br /> ởng chủ yếu do mở rộng Doppler vvàà hi hiệu<br /> ệu ứng hẹp phổ. Tr Trong<br /> ong dải<br /> dải áp suất khí trung<br /> bình đđến<br /> ến cao llàà do va ch<br /> chạm<br /> ạm giữa các phân tử khí gây ra.<br /> 3.2 Ảnh hư<br /> 3.2. hưởng<br /> ởng của bán kính llõi õi rỗng<br /> rỗng sợi quang tử HC HC-PCF<br /> PCF đ đến<br /> ến sự thay đ ổi độ rộng<br /> đổi<br /> vạch<br /> ạch phổ Raman<br /> Trong mục<br /> mục 3.1 chúng tôi đđãã phân tích ssự ự thay đổi của độ rộng vạch Raman trong dải ải áp<br /> suất thấp chủ yếu cho va chạm của các phân tử với th<br /> suất thành<br /> ành trong lõi rrỗng<br /> ỗng của sợi HCHC-PCF<br /> PCF<br /> mà không xu xuất<br /> ất hiện trong cấu hhình<br /> ình chùm laser hhộiội tụ trong không gian tự do.<br /> <br /> <br /> <br /> <br /> Hình 4. Ảnh hhưởngởng của bán kính llõi<br /> õi rỗng<br /> rỗng HC-PCF<br /> HC PCF đến<br /> đến sự mở rộng vạch phổ Raman<br /> trong môi trưtrường<br /> ờng khí H2.<br /> Như vậy<br /> vậy bán kính của llõi<br /> õi rỗng<br /> rỗng HC-<br /> HC-PCF<br /> PCF có vai trò chính trong ssự ự thay đổi độ rộng vạch<br /> Raman, hình 4 ch chỉỉ ra sự thay đổi của độ rộng vạch Raman dao động tr tròn<br /> òn tại<br /> tại các bán llõi<br /> õi<br /> rỗng<br /> ỗng rc =3µm; 5µm và 10µm tương ứng ng vvớii các đư<br /> đường<br /> ng cong màu xanh, đđỏ ỏ và hhồng<br /> ng đư<br /> đượcc<br /> ghi chú như trên hhình<br /> ình 4. Kết quả tính toán tr<br /> Kết trên<br /> ên hình 4 ch<br /> chỉỉ ra rằng ảnh hhưưởng<br /> ởng của bán kính<br /> rỗng<br /> ỗng của sợi quang gần nh ư không đáng kkểể tới sự mở rộng vạch phổ Raman cưỡng<br /> như ỡng bức<br /> trong ddải<br /> ải áp<br /> áp suất<br /> suất lớn hhơn<br /> ơn 1bar. Quá tr<br /> trình<br /> ình ảnh hhưưởng<br /> ởng tăng dần khi áp suất giảm dần từ 1 bar<br /> và giảm mạnh khi qua mật độ (áp suất) cắt ρc  0.137 bar . Bán kính lõi rrỗng<br /> giảm ỗng càng<br /> càng nh<br /> nhỏ ỏ<br /> <br /> <br /> <br /> Tạp<br /> ạp chí Nghi<br /> Nghiên<br /> ên cứu<br /> cứu KH&CN quân<br /> uân sự,<br /> sự, Số 599, 022 - 2019<br /> 20 9 165<br />  Vật lý<br /> <br /> thì sự mở rộng càng mạnh và tốc độ mở rộng càng tăng, tốc độ mở rộng vạch Raman tỷ lệ<br /> nghịch với hàm bậc hai của bán kính lõi sợi quang.<br /> 4. KẾT LUẬN<br /> Trong bài báo này chúng tôi đã nghiên cứu ảnh hưởng của mở rộng Doppler, va chạm<br /> giữa các phân tử khí H2 với nhau và giữa chúng với thành trong của sợi quang tử lõi rỗng<br /> HC-PCF lên sự mở của vạch phổ Raman. Ảnh hưởng thứ ba đặc biệt mạnh và chiếm ưu<br /> thế so với các hiệu hứng khác trong dải áp suất thấp và giảm dần khi áp suất tăng. Ảnh<br /> hưởng của bán kính sợi quang tử lõi rỗng cũng được nghiên cứu, khi bán kính lõi rỗng<br /> giảm dẫn tới sự mở rộng nhanh của vạch phổ. Nghiên cứu này cung cấp một cách khá đầy<br /> đủ và toàn diện đến các yếu tố gây mở rộng vạch phổ Raman khí trong sợi quang tử lõi<br /> rỗng HC-PCF, nó cũng có ý nghĩa quan trọng trong việc tạo vạch tần số Raman trong bán<br /> kính lõi rỗng không quá nhỏ (thích hợp) để đảm bảo tính kết hợp của vạch phổ.<br /> TÀI LIỆU THAM KHẢO<br /> [1]. P. St.J. Russell. “Photonic Crystal Fibers.”, Science 299 (2003), pp. 358–362 (cit. on<br /> pp. 3, 40,41).<br /> [2]. F. Benabid, J. C. Knight, G. Antonopoulos, and P. St. J. Russell, “Stimulated Raman<br /> scattering in hydrogen-filled hollow-core photonic crystal fiber,” Science 298, 399–<br /> 402 (2002).<br /> [3]. F. Benabid, G. Bouwmans, J. C. Knight, P. St. J. Russell, and F. Couny, “Ultra-high<br /> efficiency laser wavelength conversion in a gas-filled hollow core photonic crystal<br /> fiber by pure stimulated rotational Raman scattering in molecular hydrogen,” Phys.<br /> Rev. Lett. 93, 123903 (2004).<br /> [4]. F. Couny, F. Benabid, P. J. Roberts, P. S. Light, and M. G. Raymer, “Generation and<br /> photonic guidance of multioctave optical-frequency combs,” Science 318, 1118–<br /> 1121(2007).<br /> [5]. Pooria Hosseini , Alexey Ermolov, Francesco Tani, David Novoa, and Philip St.J.<br /> Russell “Soliton Dynamics and Raman-Enhanced Supercontinuum Generation in<br /> Photonic Crystal Fiber”, ACS Photonics, 2018, 5 (6), pp 2426.<br /> [6]. Haverkort, J., H. Werij, and J. Woerdman, Numerical study of light-induced drift of<br /> Na in noble gases. Physical Review A, 1988. 38(8): p. 4054.<br /> [7]. Graf, M., et al., Doppler broadening and collisional relaxation effects in a lasing-<br /> without-inversion experiment. Physical Review A, 1995. 51(5): p. 4030.<br /> [8]. Couny, F., O. Carraz, F. Benabid, Control of transient regime of stimulated Raman<br /> scattering using hollow-core PCF. JOSA B, 2009. 26(6): p. 1209.<br /> [9]. A. Nazarkin, G. Korn, M. Wittmann, and T. Elsaesser, “Generation of multiple<br /> phase-locked Stokes and antiStokes components in an impulsively excited Raman<br /> medium,” Phys. Rev. Lett. 83, 2560–2563 (1999).<br /> [10]. Nazarkin, A., et al., Direct observation of self-similarity in evolution of transient<br /> stimulated Raman scattering in gas-filled photonic crystal fibers. Physical review<br /> letters, 2010. 105(17): p. 173902.<br /> [11]. T.D.Thanh, H.Q. Quy, N.M.Thang, “Coherent Raman scattering interaction in<br /> hydrogen gas-filled hollow core photonic crystal fibres”, Optik 161 (2018) 156–160.<br /> [12]. Murray, J., et al., Raman pulse compression of excimer lasers for application to laser<br /> fusion. Quantum Electronics, IEEE Journal of, 1979. 15(5): p. 342-368.<br /> [13]. Herring, G., M.J. Dyer, and W.K. Bischel, Temperature and density dependence of<br /> the linewidths and line shifts of the rotational Raman lines in N_ {2} and H_ {2}.<br /> Physical Review A, 1986. 34(3): p. 1944.<br /> <br /> <br /> <br /> 166 T. D. Thanh, H. Q. Quý, N. M. Thắng, “Nghiên cứu mở rộng … sợi quang tử lõi rỗng.”<br /> Nghiên cứu khoa học công nghệ<br /> <br /> [14]. Murray, J. and A. Javan, Effects of collisions on Raman line profiles of hydrogen and<br /> deuterium gas. J. of Molecular Spectroscopy, 1972. 42(1): p. 1.<br /> [15]. Galatry, L., Simultaneous effect of Doppler and foreign gas broadening on spectral<br /> lines. Physical Review, 1961. 122(4): p. 1218.<br /> [16]. Gersten, J.I. and H.M. Foley, Combined Doppler and collision broadening. JOSA,<br /> 1968. 58(7): p. 933-935.<br /> [17]. Cussler, E.L., Diffusion: mass transfer in fluid systems1997: Cambridge university<br /> press.<br /> ABSTRACT<br /> INVESTIGATING THE BROADENING OF RAMAN SPECTRAL LINEWIDTH IN H2<br /> GAS FILLED HOLLOW CORE PHOTONIC CRYSTAL FIBRE<br /> Hollow core optical fiber (HC-PCF) allows high-intensity laser pumps to be<br /> performed at low power and confine the Raman active gas inside the hollow core.<br /> However, the tightly confinement of hollow core gas molecules can broaden Raman<br /> linewidth. In this paper, we study the effect of Raman active gas pressure and radius<br /> on the Raman spectral linewidth in the H2 gas medium contained by HC-PCF. The<br /> results show that in the low pressure area, the spectral linewidth expansion in the<br /> case of Raman scattering is mainly caused by the collision of gas molecules with the<br /> walls of the hollow core.<br /> Keywords: Raman spectral linewidth; Stimulated Raman scattering (SRS); Raman gas H2; HC-PCF.<br /> <br /> Nhận bài ngày 10 tháng 11 năm 2018<br /> Hoàn thiện ngày 14 tháng 01 năm 2019<br /> Chấp nhận đăng ngày 19 tháng 02 năm 2019<br /> <br /> Địa chỉ: 1Đại học Công nghiệp thực phẩm HCM;<br /> 2<br /> Viện KH-CNQS.<br /> *<br /> Email: thangnm@jmst.info.<br /> <br /> <br /> <br /> <br /> Tạp chí Nghiên cứu KH&CN quân sự, Số 59, 02 - 2019 167<br />