Luận án Tiến sĩ Hóa học: Nghiên cứu biến tính bentonit Cổ Định và ứng dụng trong xúc tác - hấp phụ

ĐẠI HỌC HUẾ<br /> TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM<br /> <br /> NGUYỄN LÊ MỸ LINH<br /> <br /> NGHIEÂN CÖÙU BIEÁN TÍNH BENTONIT COÅ ÑÒNH<br /> VAØ ÖÙNG DUÏNG TRONG XUÙC TAÙC - HAÁP PHUÏ<br /> <br /> CHUYÊN NGÀNH: HÓA LÝ THUYẾT VÀ HÓA LÝ<br /> MÃ SỐ: 62.44.01.19<br /> <br /> LUẬN ÁN TIẾN SĨ HÓA HỌC<br /> NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC:<br /> GS.TS. NGUYỄN HỮU PHÚ<br /> <br /> HUẾ, 2016<br /> <br /> LỜI CAM ĐOAN<br /> <br /> Tôi xin cam đoan đây là công trình nghiên cứu của riêng tôi. Các<br /> số liệu và kết quả nghiên cứu nêu trong luận án là trung thực, được<br /> các đồng tác giả cho phép sử dụng và chưa từng được công bố trong<br /> trong bất kỳ một công trình nào khác.<br /> <br /> Tác giả<br /> <br /> Nguyễn Lê Mỹ Linh<br /> <br /> Lời Cảm Ơn<br /> Trước hết, tôi xin được tỏ lòng biết ơn sâu sắc đến GS.TS.<br /> Nguyễn Hữu Phú và TS. Đinh Quang Khiếu, các thầy đã tận tình<br /> hướng dẫn, hỗ trợ và định hướng cho tôi trong suốt thời gian thực hiện<br /> luận án.<br /> Thêm những lời cảm ơn đặc biệt đến PGS. TS. Dương<br /> Tuấn Quang, TS. Hoàng Văn Đức, TS. Trần Xuân Mậu vì<br /> những giúp đỡ về tinh thần cũng như những ý kiến về khoa học trong<br /> quá trình thực hiện luận án.<br /> Chân thành cảm ơn Ban chủ nhiệm khoa Hóa học trường Đại<br /> học Sư phạm Huế, khoa Hóa học trường Đại học Khoa học Huế,<br /> Bộ môn Hóa lý trường Đại học Sư phạm Hà Nội đã tạo điều kiện<br /> thuận lợi cơ sở vật chất cho tôi trong suốt quá trình thí nghiệm.<br /> Cảm ơn các cán bộ, giảng viên khoa Hóa học trường Đại học<br /> Sư phạm Huế đã tạo nhiều điều kiện thuận lợi và giúp đỡ tôi trong công<br /> tác để tôi hoàn thành tốt luận án này.<br /> Cuối cùng, tôi cảm ơn gia đình, bạn bè và tất cả mọi người đã<br /> động viên giúp đỡ tôi hoàn thành luận án này.<br /> Tác giả<br /> Nguyễn Lê Mỹ Linh<br /> <br /> MỤC LỤC<br /> Trang<br /> MỞ ĐẦU .................................................................................................................... 1<br /> CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN TÀI LIỆU .................................................................. 3<br /> 1.1. GIỚI THIỆU VỀ VẬT LIỆU KHOÁNG SÉT ................................................. 3<br /> 1.1.1. Giới thiệu về vật liệu sét lớp smectit .......................................................... 3<br /> 1.1.2. Giới thiệu về bentonit ................................................................................. 3<br /> 1.1.3. Các tính chất hoá lí của bentonit ................................................................ 7<br /> 1.1.4. Nguồn bentonit ở Việt Nam hiện nay ........................................................ 9<br /> 1.2. SÉT HỮU CƠ ................................................................................................... 9<br /> 1.2.1. Giới thiệu về sét hữu cơ ............................................................................. 9<br /> 1.2.2. Phương pháp tổng hợp sét hữu cơ ............................................................ 10<br /> 1.2.3. Cấu trúc của sét hữu cơ ............................................................................ 11<br /> 1.2.4. Ứng dụng sét hữu cơ ................................................................................ 14<br /> 1.3. KHOÁNG SÉT TRỤ CHỐNG (PILLARED CLAY) .................................... 16<br /> 1.3.1. Giới thiệu về khoáng sét trụ chống .......................................................... 16<br /> 1.3.2. Tổng hợp khoáng sét trụ chống ................................................................ 16<br /> 1.4. HẤP PHỤ ASEN TRÊN VẬT LIỆU BENTONIT VÀ BENTONIT<br /> BIẾN TÍNH............................................................................................................ 24<br /> 1.4.1. Giới thiệu về asen ..................................................................................... 24<br /> 1.4.2.Tình hình nghiên cứu hấp phụ asen trên vật liệu bentonit và<br /> bentonit biến tính ................................................................................................ 24<br /> 1.5.1. Giới thiệu về phenol đỏ ............................................................................ 27<br /> 1.5.2. Tình hình nghiên cứu xử lý phenol đỏ ..................................................... 28<br /> 1.6. PHẢN ỨNG BENZYL HOÁ FRIEDEL-CRAFTS CÁC HỢP CHẤT<br /> THƠM TRÊN CÁC XÚC TÁC KHÁC NHAU ................................................... 30<br /> CHƯƠNG 2. NỘI DUNG, PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU VÀ THỰC<br /> NGHIỆM .................................................................................................................. 33<br /> 2.1. MỤC TIÊU ..................................................................................................... 33<br /> 2.2. NỘI DUNG ..................................................................................................... 33<br /> 2.3. PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU .................................................................. 34<br /> 2.3.1. Các phương pháp đặc trưng vật liệu......................................................... 34<br /> i<br /> <br /> 2.3.2. Các phương pháp phân tích ...................................................................... 37<br /> 2.3.3. Nghiên cứu đẳng nhiệt hấp phụ ................................................................ 39<br /> 2.3.4. Nghiên cứu động học hấp phụ ................................................................. 40<br /> 2.4. THỰC NGHIỆM ............................................................................................ 41<br /> 2.4.1. Hóa chất .................................................................................................... 41<br /> 2.4.2. Tinh chế bentonit Cổ Định ....................................................................... 41<br /> 2.4.4. Tổng hợp vật liệu Fe-bentonit và Fe-CTAB-bentonit .............................. 44<br /> 2.4.5. Tổng hợp vật liệu Al-bentonit và Al-CTAB-bentonit .............................. 46<br /> 2.4.6. Nghiên cứu sự hấp phụ As(V) trong dung dịch nước trên vật liệu<br /> Fe-bentonit, Fe-CTAB-bentonit, Al-bentonit, Al-CTAB-bentonit .................... 50<br /> 2.4.7. Nghiên cứu sự hấp phụ phenol đỏ trong dung dịch nước trên vật<br /> liệu CTAB-bentonit, Fe-CTAB-bentonit, Al-CTAB-bentonit ........................... 51<br /> 2.4.8. Nghiên cứu phản ứng alkyl hóa Friedel-Crafts trên xúc tác Febentonit ............................................................................................................... 52<br /> CHƯƠNG 3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN ......................................................... 54<br /> 3.1. THÀNH PHẦN, CẤU TRÚC VÀ TÍNH CHẤT CỦA BENTONIT<br /> CỔ ĐỊNH ............................................................................................................... 54<br /> 3.1.1. Thành phần hóa học và cấu trúc của bentonit Cổ Định ........................... 54<br /> 3.1.2. Một số tính chất hóa lý đặc trưng của bentonit Cổ Định ......................... 57<br /> 3.2. TỔNG HỢP VẬT LIỆU CTAB-BENTONIT ................................................ 64<br /> 3.2.1. Tổng hợp vật liệu CTAB-bentonit ........................................................... 64<br /> 3.2.2. Ảnh hưởng của nhiệt độ ........................................................................... 71<br /> 3.3. TỔNG HỢP VẬT LIỆU Fe-BENTONIT VÀ Fe-CTAB-BENTONIT ......... 72<br /> 3.3.1. Tổng hợp vật liệu Fe-bentonit .................................................................. 72<br /> 3.3.2. Tổng hợp vật liệu Fe-CTAB-bentonit ...................................................... 78<br /> 3.4. TỔNG HỢP VẬT LIỆU Al-BENTONIT VÀ Al-CTAB-BENTONIT ......... 82<br /> 3.4.1. Tổng hợp vật liệu Al-bentonit .................................................................. 82<br /> 3.4.2. Tổng hợp vật liệu Al-CTAB-bentonit ...................................................... 90<br /> 3.5. NGHIÊN CỨU SỰ HẤP PHỤ As(V) TRONG DUNG DỊCH NƯỚC<br /> TRÊN<br /> <br /> VẬT<br /> <br /> LIỆU<br /> <br /> Fe-BENTONIT,<br /> <br /> Fe-CTAB-BENTONIT,<br /> <br /> Al-<br /> <br /> BENTONIT, Al-CTAB-BENTONIT .................................................................... 96<br /> ii<br /> <br />